1. 研究背景與挑戰
研究背景與現況
錫基鈣鈦礦太陽能電池(TPSCs)具備無鉛環保特性，且其理想能帶間隙支持超過33%的理論光電轉換效率(PCE)。然而，TPSCs的實際性能與穩定性仍存在瓶頸。問題核心在于空穴傳輸層(HTL)次優化，以及不良的埋藏接口阻礙了有效的空穴提取。目前高效率倒置TPSCs多采用PEDOT:PSS，但其吸濕性和酸性會加速鈣鈦礦降解與氧化。
研究界轉向氧化鎳(NiOx)作為替代HTL，因NiOx具有高載流子傳輸效率和優異穩定性。NiOx應用受限于能量能級匹配不良、氧空位和接口氧化還原反應，這些問題皆會抑制空穴提取。傳統用于鉛基鈣鈦礦電池的SAM（如2PACz）在NiOx表面覆蓋不均勻。其HOMO能級約為-5.6 eV，深于Sn-based鈣鈦礦的價帶最大值(VBM約-5.1 eV)，不利于載流子提取。
研究團隊與方法
此研究通訊作者為上海交通大學戚亞冰、復旦大學梁佳、南京理工大學徐勃教授。論文以《Tin-based perovskite solar cells with a homogeneous buried interface》為題，預計發表于Nature期刊。
為解決NiOx接口缺陷與能級不匹配的困境，研究團隊設計并合成新型SAM分子MBP((E)-(2-(4',5'-bis(4-(bis(4-methoxyphenyl)amino)phenyl)-[2,2'-bithiophen]-5-yl)-1-cyanovinyl)phosphonic acid)，用于NiOx界面修飾。MBP策略的核心在于：
界面均勻化： MBP分子膜在NiOx表面形成高度均勻接口，RMS粗糙度降至1.87 nm。此舉優化了能級對齊，增強空穴提取。
超潤濕底層引導： MBP提供了超潤濕底層，促進均勻、高質量鈣鈦礦薄膜生長。這有效松弛了薄膜殘余壓應力，并降低缺陷密度，最小化非輻射復合損失。
核心成果與改進
該策略實現了創紀錄的倒置TPSCs性能。小面積器件(0.04 cm2) PCE達17.89%（經認證17.71%）。這是NiOx基HTL系統超越PEDOT:PSS的最高PCE紀錄。大面積(1 cm2)器件PCE達14.40%。此外，器件展現出優異的穩定性，環境儲存1344 h后PCE保持率超過95%。（Fig. 4d）
2. 準費米能級分裂 (QFLS) 表征與界面缺陷解析
準費米能級分裂 (QFLS)，記作 E_F,split 或 QFLS，在光電領域扮演著定量評估非輻射復合損失的關鍵角色。在太陽能電池中，QFLS 的值越高，通常代表光生載流子在吸收體層中的壽命越長、缺陷密度越低，且開路電壓 (VOC) 損失越小。
QFLS 測量與數據來源
在這項研究中，研究團隊利用光致發光量子產率 (PLQY) 實驗結果來估算 QFLS 值。PLQY 測量（圖 3f）結果顯示，Sn-based 鈣鈦礦薄膜在不同 HTL 上的量子產率差異明顯：
NiOx HTL 上的薄膜 PLQY 為 1.3%。
NiOx/MBC HTL 上的薄膜 PLQY 達到 3.5%。
NiOx/MBP HTL 上的薄膜 PLQY 顯著提高至 4.5%。
圖 3g 展示了由這些 PLQY 值估算得到的 QFLS 數據：
NiOx: QFLS = 0.98 V。
NiOx/MBC: QFLS = 1.01 V。
NiOx/MBP: QFLS = 1.02 V。
QFLS 值遵循 NiOx < NiOx/MBC < NiOx/MBP 的趨勢。NiOx/MBP HTL 上的薄膜表現出最高的 PLQY (4.5%) 和 QFLS (1.02 V)，這結果與該系統低的VOC損失相符。
該論文使用PLQY估算QFLS (1.02 V) 并結合PL mapping，精確量化MBP接口對非輻射復合的抑制效果。EnliTech QFLS-Maper專門設計用于此類分析。它能進行QFLS影像、PLQY及Pseudo J-V測量，在3秒內可視化顯示QFLS分布，并快速預測iVOC與材料效率極限。這套系統可快速且精準地執行論文中的接口缺陷與性能潛力分析。
QFLS 在載子動力學解析中的作用
QFLS 的提升直接量化了 MBP 分子對接口缺陷的有效鈍化作用。非輻射復合損失是 VOC 缺陷的主要來源。由于 MBP 提供了：
均勻的界面： MBP 顯著降低了 NiOx 表面的 RMS 粗糙度（降至 1.87 nm），避免了 NiOx 與電子傳輸層 (ETL) 之間的直接接觸，從而抑制了接口載流子復合。（圖1a）
優化的晶體質量： MBP 形成的超潤濕底層促進了均勻、高質量鈣鈦礦薄膜的形成，并有效松弛了殘余壓應力。GIWAXS 分析證實，在 NiOx/MBP 上沉積的薄膜具有最高的晶體相純度。（圖3a-c）
抑制 Sn?? 缺陷： XPS 分析顯示，NiOx/MBP 系統的 Sn??/Sn2? 比例低，表明 MBP 有效地抑制了 Sn?? 空位缺陷的產生。（圖3e）
這些物理優化共同導致非輻射復合損失最小化。因此，最高的 QFLS 值 (1.02 V) 直接反映了 MBP 在鈍化接口缺陷方面。
PL 映射表征
研究團隊也進行了 PL 映射 (PL mapping) 測量，以評估 Sn-based 鈣鈦礦薄膜在不同 HTL 上大面積的均勻性（圖 3i，面積為 0.5 cm × 0.5 cm）。結果顯示，在 NiOx/MBP HTL 上的薄膜 PL 強度分布均勻性最高，這表明薄膜的整體質量均一，且接口交互作用一致。此外，NiOx/MBP 薄膜的 PL 映射強度低，進一步證實了 MBP 接口層實現了有效率的空穴提取，這與時間分辨光致發光 (TRPL) 測量結果一致。
3. 光電性能表征細節
器件的光電性能（J–V 曲線）是在 Enlitech SS-X100R 模擬器提供的 AM 1.5 G 光照 (100 mW/cm2 ) 下，使用 Keithley 2400 源表測量的。光強度是利用 Enlitech SRC-2020-KG1-RTD 標準硅參考電池校準的。此外，入射光子到電子的轉換效率 (IPCE，即 EQE) 譜是使用 Enlitech QE-R 系統測量的。
圖 4b 展示了 TPSCs 的 J-V 曲線。NiOx/MBP 器件的最佳 PCE 達 17.89%，對應的開路電壓 (VOC) 為 0.99 V，短路電流密度 (J_SC) 為 22.48 mA/cm2，填充因子 (FF) 為 80.66%。
圖 4e 的 IPCE 譜顯示，NiOx/MBP 器件的積分 J_SC 為 21.28 mA/cm2，在整個光譜范圍內表現出最高的有效光吸收能力。這些性能提升主要歸因于均勻接口、空穴提取增強及接口能耗降低。
結論與研究成果：均勻埋藏界面在TPSCs中的核心貢獻
此研究藉由設計MBP自組裝分子膜，實現了倒置TPSCs埋藏接口的優化，提升了光電轉換效率與長期穩定性。
I. 接口工程與功能性提升
關鍵策略： 在氧化鎳(NiOx)空穴傳輸層(HTL)上引入新型MBP自組裝分子膜，改善埋藏界面特性。
界面均勻性與能級匹配： MBP分子膜在NiOx表面形成高度均勻的界面層，相較于2PACz降低了表面粗糙度(RMS粗糙度降至1.87 nm)。同時，MBP創造了有利的能級對齊，增強空穴提取效率。
薄膜生長與缺陷控制： MBP接口層創造了超潤濕底層，引導高質量鈣鈦礦薄膜的生長。這進一步緩解了薄膜內的殘余壓應力，GIWAXS分析證實此系統的晶體相純度最高。此外，XPS分析證實MBP有效抑制了Sn4+缺陷的產生，降低了缺陷密度。
II. QFLS的核心貢獻與載子動力學解析
定量評估： 準費米能級分裂(QFLS)表征是驗證界面優化效果的核心指標，用于量化非輻射復合損失的減少程度。
QFLS數據結果： NiOx/MBP薄膜顯示最高的PLQY(4.5%)，其QFLS估算值達到1.02 V(圖3g)。此最高的QFLS值為MBP有效鈍化接口缺陷、減少非輻射復合損失提供了定量證據。
電學左證： 電化學阻抗譜(EIS)結果支持QFLS的發現： ? NiOx/MBP器件顯示低的電荷傳輸電阻(Rct=315.4 Ω)，表明空穴提取與傳輸效率高。 ? NiOx/MBP器件顯示最高的載流子復合電阻(Rrec=1103 Ω)，表明接口缺陷密度低且載流子復合受到有效抑制。
III. 創紀錄的光電性能與領域突破
小面積效率紀錄： 最佳倒置TPSCs（面積0.04 cm2）實現了17.89%的PCE，并獲得中國國家光伏產業計量檢測中心(NPVM)認證的17.71%效率紀錄。
技術里程碑： 這是NiOx基HTL系統在TPSCs中超越了傳統PEDOT:PSS系統所達到的最高PCE紀錄。
大面積可擴展性： 1 cm2大面積TPSCs亦取得了14.40%的PCE，證明了MBP接口工程策略具有可擴展性與潛力。
IV. 優異的穩定性表現
環境儲存穩定性： 封裝器件在環境儲存1344 h后，PCE仍保持超過95%的初始效率。（Fig.4g）
連續運轉穩定性： 在1-sun照明下連續運轉1550 h后，PCE保持率約為94.7%。（Fig.4h）
文獻參考自Nature_DOI: 10.1038/s41586-025-09724-2
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