AM.雜化SAMs垂直構(gòu)型鑄就高性能倒置鈣鈦礦電池

更新時間：2026-03-10 點擊次數(shù)：408

一、研究背景與挑戰(zhàn)

倒置鈣鈦礦太陽能電池效率快速提升，自組裝分子因其能級可調(diào)控、高空穴提取效率及超薄低損耗特性，成為理想的空穴選擇層。然而在ITO基板上透過溶液制程制備均勻致密的自組裝分子層仍具挑戰(zhàn)性。自組裝分子的兩親性易引起自聚集，導(dǎo)致覆蓋不均，影響膜層取向和堆棧密度，限制器件效率與穩(wěn)定性。

該研究由多個機構(gòu)共同完成，由香港城市大學(xué)Alex K.-Y. Jen及河南大學(xué)陳石教授團隊進行研究，發(fā)表在頂刊《Advanced Materials》。研究團隊采用共組裝策略，引入2,3,5,6-四氟對苯二甲酸（BCA）或2,3,5,6-四氟-4-硫烷基苯甲酸（BSCA）作為共吸附劑，調(diào)控[4-(3,6-二苯基-9H-咔唑-9-基)丁基]膦酸（Ph-4PACz）在氧化銦錫表面的吸附構(gòu)型。（圖1a.b）

二、準(zhǔn)費米能級分裂表征：載子動力學(xué)與非輻射復(fù)合解析

準(zhǔn)費米能級分裂（QFLS）是衡量半導(dǎo)體材料和界面處非輻射復(fù)合損失程度的關(guān)鍵指標(biāo)，直接反映光伏器件的內(nèi)在電壓潛力。研究利用QFLS測量，對比三種不同自組裝分子接口結(jié)構(gòu)下鈣鈦礦薄膜的電學(xué)品質(zhì)。

1. QFLS的表征方法與數(shù)據(jù)來源

研究團隊透過測量鈣鈦礦薄膜沉積在不同自組裝分子基板上的光致熒光量子產(chǎn)率（PLQY），計算出QFLS值。QFLS的計算基于詳細平衡理論（detailed balance theory），采用相應(yīng)公式進行量化。

其中輻射極限下的QFLS rad計算值為1.286電子伏特，JG為光生電流密度，J0,rad為暗態(tài)輻射復(fù)合飽和電流密度等參數(shù)均納入計算考慮。

2. QFLS測量數(shù)據(jù)與核心發(fā)現(xiàn)

研究結(jié)果如圖3f及Supplementary Table 5所示，展示自組裝分子構(gòu)型調(diào)控對QFLS的影響：

AM.雜化SAMs垂直構(gòu)型鑄就高性能倒置鈣鈦礦電池

ITO/Ph-4PACz（純自組裝分子）樣品：PLQY為2.19%，QFLS為1.187 eV，VOC非輻射損失（Delta VOC）為99 mV。

ITO/BCA-Ph（共組裝）樣品：PLQY為4.00%，QFLS為1.203 eV，VOC非輻射損失（Delta VOC）為83 mV。

ITO/BSCA-Ph（共組裝）樣品：PLQY為5.62%，QFLS為1.212 eV，VOC非輻射損失（Delta VOC）為74 mV。（圖S27）

BSCA誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)優(yōu)化：實驗證實，平面吸附的BCA傾向于穩(wěn)定Ph-4PACz在傾斜構(gòu)型約54.03度，而傾斜吸附的BSCA則誘導(dǎo)Ph-4PACz采取近乎垂直取向約6.61度。這種垂直對齊（standing-up geometry）形成更致密、更均勻的自組裝分子層。（圖1c.d）

PL mapping 的結(jié)果直接顯示，鈣鈦礦薄膜沉積在 BSCA-Ph 界面上時，其 exposed bottom surface 表現(xiàn)出顯著增強的均勻性和更強的 PL 強度。這種空間上強而均勻的發(fā)光訊號，定性地反映了埋藏界面處非輻射復(fù)合損失的降低。（圖3d.e）

AM.雜化SAMs垂直構(gòu)型鑄就高性能倒置鈣鈦礦電池

藉由QFLS精確量化了接口非輻射復(fù)合損失，證實BSCA接口QFLS提升至1.212 eV，使VOC損失降低至74 mV。Enlitech的QFLS-Maper準(zhǔn)費米能級分裂檢測儀可測量PLQY與QFLS以評估VOC潛力。該儀器配備QFLS Image可視化功能，能在3秒內(nèi)顯示樣品的準(zhǔn)費米能級分布圖，識別薄膜與接口的不均勻區(qū)域，分析非輻射復(fù)合位置，有助于接口工程與材料優(yōu)化研究。

非輻射復(fù)合損失的量化抑制：BSCA引入后，PLQY從2.19%提高到5.62%（圖3f）。QFLS值從1.187 eV提升至1.212 eV。這種QFLS的提高直接證明BSCA-Ph接口處的載流子復(fù)合更傾向于輻射復(fù)合，而非輻射復(fù)合損失（Delta VOC）也從99 mV降低至74 mV。